Introduzione alla conduttività dell'anodo di titanio e al meccanismo catalitico

1. Meccanismo conduttivo dell'elettrodo di ossido metallico

La conduttività elettrica è la prestazione più elementare che un elettrodo dovrebbe avere. Secondo la struttura atomica descritta da Goodenough, il Ti⁴⁺e O^2-gli orbitali elettronici dello strato sono ibridati per formare legami δ e legami π. Gli elettroni di valenza sono sufficienti a riempire le bande a bassa energia di δ e π, mentre la banda ad alta energia rimane vuota. Secondo la teoria della struttura dei materiali, tale struttura molecolare non è facile da condurre elettricità. Per rendere conduttivo il Ti02. È necessario incorporare elementi con uno o più elettroni di valenza nel Ti02, questi elettroni possono occupare la banda di conduzione o diventare il portatore del loto.

Ru0₂è un ossido di metallo di transizione con una struttura rutilo. La configurazione elettronica esterna di Ru è 4d⁷5s¹. Dopo che quattro elettroni sono stati dati a due atomi di ossigeno, gli atomi di ossigeno completano lo strato di elettroni 8-, e ci sono 4 elettroni liberi rimanenti che partecipano alla comunalizzazione. Doping Ru in TiO₂, la soluzione solida del rivestimento può essere espressa come: Ru_δTi_(n-δ)O_2ne_4δ (1.13)

Nella formula, δ rappresenta il numero di atomi di Ti sostituiti da Ru, e n è il numero di atomi di Ti in Ti0₂. Oltre alla band completa in Ru0₂-Ti0₂soluzione solida, c'è una banda energetica contenente elettroni (e_4δ). Rispetto agli elettroni nella banda completa, gli elettroni in questa banda energetica sono meno legati e possono essere eccitati nella banda di conduzione con solo {{0}}.2ev di energia, così che la larghezza di banda proibita di Ti0₂è equivalente a quello dell'isolante. 3.05ev ridotto a 0.2ev, raggiungendo la struttura a bande di energia di un semiconduttore. Inoltre, Ru0₂è un ossido metallico carente di ossigeno, che aumenta il numero di elettroni liberi. Inoltre, nei vari processi del sistema di rivestimento dell'ossido, parte degli atomi di ossigeno vengono sostituiti da atomi di cloro, il che aumenta il numero di elettroni non condivisi. Pertanto, TiO₂è incorporato con Ru0₂o Ru0₂è incorporato con TiO₂e questa miscela rende l'elettrodo conduttivo.

Drogaggio 1% mol di Ta e Nb in TiO₂(entrambi hanno solo un elettrone in più di Ti), la cui conduttività è aumentata rispettivamente di 4160 volte e 5500 volte. Nel Ru0₂-Ti0₂Semiconduttore di tipo n, il donatore rutenio ha 4 elettroni liberi, ovvero un numero maggiore di quello che possono fornire Ta e Nb, quindi la conduttività di questa soluzione solida è molto buona.

2. Meccanismo catalitico dell'elettrodo di ossido metallico

Ru0₂, io0₂, PbO, ecc. preparati tramite decomposizione termica sono composti con struttura difettosa non stechiometrica. Prendendo la decomposizione termica di RuCl₃a 300 gradi -500 gradi come esempio, RuO_xCl_yH_zsi ottiene. Poiché i difetti dell'ossigeno vengono generati nel reticolo cristallino, Ru³⁺dovrebbe essere presente. Quando viene applicata una tensione positiva all'elettrodo, prima Ru³⁺è eccitato per trasferire elettroni alla matrice di titanio, generando Ru⁴⁺con un centro di carica positiva più forte. L'espressione può essere scritta come:

Ru³⁺→ Ru⁴⁺ + e^- (1.14)

Ru⁴⁺+ Cl^- → Ru₄+Cl_Annunci+ e^- (1.15)

In questo momento, Ru⁴⁺è il centro attivo sulla superficie del catalizzatore semiconduttore ed è una lacuna carica positivamente che può accettare elettroni. Sotto azione elettrostatica, Ru⁴⁺attirerà Cl^-all'interfaccia ossido/soluzione, causando Cl^-per scaricarsi su di esso, e gli elettroni vengono trasportati alla matrice di titanio attraverso Ru⁴⁺, la formula di reazione è:

Ru⁴⁺+ Cl^-→ Ru⁴⁺Cl_Annunci+ e^- (1.16)

In questo momento, Ru⁴⁺Cl_Annuncisi combina con Cl^-sull'interfaccia per produrre Cl₂, e Ru⁴⁺ottiene elettroni e si converte in Ru³⁺La formula della reazione è:

Ru⁴⁺Cl_Annunci+ Cl^- → Ru³⁺+C1₂ (1.17)

A causa di Ru⁴⁺, Ru³⁺sono convertiti da 4d⁴a 4d⁵, e la formazione di C1₂riduce anche l'energia del sistema, la reazione è facile da procedere, quindi la formula (1.14) è il passaggio di controllo della velocità.

Secondo il meccanismo catalitico di Ru02, i ricercatori ritengono che il PdO prodotto dalla decomposizione termica del PdCl₂è un composto non stechiometrico carente di ossigeno e c'è Pd⁺nel reticolo cristallino, e il meccanismo di evoluzione del cloro su di esso è simile a quello del Ru³⁺, riassumendo così l'ossido di metallo nobile a base di titanio Il meccanismo catalitico dell'elettrodo è:

Il mio⁺ → M⁽ⁿ⁺¹⁾⁺ + e^- (1.18)

M⁽ⁿ⁺¹⁾⁺+ Cl^- → M(n+1)+Rivestimenti + e^- (1.19)

M⁽ⁿ⁺¹⁾⁺Cl_Annunci+ Cl^- → Il mio⁺+ Cl₂ (1.20)

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